В 1931 переехал в Москву. Уже в молодые годы творческие интересы Д.А. Налбандяна находились в сфере реалистического искусства, прежде всего русского искусства второй половины XIX века. Писал портреты, пейзажи, натюрморты, тематические картины. В творчестве Д. Налбандяна советского периода преобладали историко-революционная тема и так называемый «официальный» портрет.

Автор считал, что портреты отражают время, в котором он живёт, и видел своей обязанностью запечатлеть всех руководителей страны. За свою многолетнюю творческую жизнь создал портреты многих партийных деятелей (в том числе Сталина, Хрущева, Брежнева), за что получил в художнической среде неофициальное звание «придворного портретиста». За групповой портрет деятелей армянской культуры – «Вернатун» (1974-1976) был награжден в 1978 золотой медалью АХ СССР. Художник Налбандян также писал портреты простых людей: заводских рабочих, колхозников.

Одна из любимых тем в творчестве живописца – цветочный натюрморт. Полевые и садовые цветы Налбандян изображал охапками, с большой любовью к нежным созданиям природы. Прекрасны его бордовые царственные пышные пионы, изящны скромные ромашки, васильки и колокольчики, собранные в одном букете. Цветочный натюрморт часто дополнялся фарфоровыми тарелками, заполненными клубникой, черешней или просто чашкой с блюдцем. Художник мастерски передавал блеск стали, прозрачность стекла, мягкость тканей.

Д. А. Налбандян за свою жизнь совершал поездки в Испанию, Италию, Венгрию, Францию, Японию, Болгарию. В Японии его назвали «русским Рембрандтом». Из каждой станы он привозил циклы картин и зарисовок.

Персональные выставки художника проходили в Финляндии, ГДР, во Франции, в Москве. Работы художника хранятся в ГТГ и других ведущих музеях. Автопортрет художника с 1982 г. находится в галерее Уффици (Флоренция).